钙钛矿组件的寿命评估沿用硅电池的经验，用连续光照协议（ISOS-L、ISOS-LC）外推到失效，理由是户外组件就在光照下工作。Nature 在 2024 年给出一个反例：同一批 FAPbI₃ 钙钛矿电池，在相同光照时长下，连续模式保留约 57%初始效率，经历 13 次日/夜循环的器件只剩约 39%。决定差异的不是界面退化，而是昼夜温差在晶格里累积的周期性晶格应变。该研究用苯硒基氯（Ph-Se-Cl）调控这层应变，把循环模式下的 T₈₀（效率退到峰值 80% 所需的时间）拉长 10 倍，认证效率做到 26.3%。美能钙钛矿最大功率点追踪测试MPPT采用3A+级LED太阳光模拟器作为老化光源，可通过多种方式对电池进行控温并控制电池所处的环境氛围，进行长期的稳定性能测试。

昼夜温差把晶格应变做成了往复循环

钙钛矿是软晶格，热膨胀系数远高于硅。户外工作时器件温度白天升高、夜间回落，循环测试对应的温度区间是约 25 ℃ 到约 55 ℃。原位同步辐射掠入射广角 X 射线散射（GIWAXS）测到，晶胞体积在这一区间内的变化量为 0 到约 0.48%，晶格对称性同时升高。

应变有两个来源。一是相变，纯 FAPbI₃ 薄膜在室温是正交相，升温后转向高对称相；二是温度与光照引起的晶格膨胀。两种模式的区别在于这层应变是单向释放还是往复重建。连续光照时温度维持在偏高水平，晶格膨胀把初始的自发应变逐步释放，器件趋向无应变，缺陷生成随之放缓。日/夜循环时白天膨胀释放、夜间降温回到非对称的正交相，应变重建；第二天收缩的晶格继续制造深能级陷阱，这些陷阱在暗态基本无法自愈，随循环次数累积。

两种模式在起初都有一轮快速衰减，来源是正交相钙钛矿的残余晶格应变叠加光照与热驱动的离子迁移，这一轮与模式无关；快速衰减结束之后，两条曲线才分开。表面钝化（苯乙基碘化铵 PEAI、辛基碘化铵）只能缓解一部分衰减，循环模式下的严重衰减照旧，加速衰减的源头在体相晶格而不是表面。

薄膜应力因此周期摆动：白天工作状态下是约 45 MPa 的拉应力，进入暗态升到约 75 MPa。摆动在老化器件里留下裂纹，界面变差、缺陷密度上升。机理链条的下一环是陷阱与离子。循环模式下深能级陷阱（约 0.37 eV 的 Trap band II）在钙钛矿/传输层界面持续累积，离子迁移激活能 Eₐ 从 0.25 eV 降到 0.13 eV（14 次循环，光照时长 168 h）；连续模式下 Eₐ 几乎恒定，维持在约 0.19 eV。Eₐ 越低，离子越容易动，被应变反复挤压的晶格给离子让出了通道。

陷阱的能级分布能区分两种模式。约 0.27 eV 的浅能级陷阱（Trap band I）在连续与循环两种老化条件下的增幅相近；约 0.37 eV 的深能级陷阱（Trap band II）在循环模式下的增幅远高于连续模式，并且在钙钛矿/传输层的界面附近增长更明显。这类深能级缺陷的累积伴随更多 PbI₂ 生成。

钙钛矿电池在连续光照与日/夜循环两种模式下的归一化效率衰减（a）、稳定在室温的对照（b）、连续热老化与循环热老化的对照（c），以及原位 GIWAXS 测得的晶胞体积变化与峰展宽（f）；循环模式下暗态回升之后衰减加快，晶胞体积随昼夜往复

循环模式衰减更快，改性后两种模式收敛

连续模式下衰减速率单调放缓：前 12 h 约 0.5 %/h，到约 120 h 后降到约 0.25 %/h。循环模式在暗态有一段自愈式回升，这是此前研究反复报告的效应，也一度被当作钙钛矿适合户外工作的证据。回升之后衰减反而加快，第二个循环内约 0.75 %/h，高于第一个循环的约 0.5 %/h。两个循环之后，循环模式的总衰减已经超过连续模式。

把温度单独拎出来能复现同一结论。连续热老化在 55 ℃ 恒定，循环热老化在室温与 55 ℃ 之间往复，两者都不加光照。同一时长下，循环热老化保留约 66%初始效率，连续热老化保留约 90%。温度波动本身参与了衰减，光照不是唯一变量。

循环模式下的缺陷与离子迁移：a 为陷阱态密度谱，b 为陷阱密度沿深度的分布，c 为新鲜、84 h 与 168 h 三种状态下的离子迁移激活能 Eₐ，d、e 为连续模式与循环模式的衰减机理示意；循环模式下 Eₐ 随循环次数持续下降，连续模式下基本不变

Ph-Se-Cl 的作用是把晶格钉住。设计上有两点依据：硫族元素带孤对电子，配位能力强；接上苯环保证溶解性。研究比较了 Ph-S-Cl、Ph-Se-Cl、Ph-Te-Cl 三种同类硫族添加剂（差别只在硫族原子），Ph-Se-Cl 的器件效率最高。它在前驱液里与碘化甲脒（FAI）发生离子交换，促进钙钛矿相与中间相生成、减少残余 PbI₂；反应产物以 PhSe-铅配合物（PhSe-plumbate）的形式驻留在晶界，把晶格锚定住。改性后的薄膜在室温呈赝立方相，不再是纯 FAPbI₃ 的正交相，循环中的晶胞体积与峰展宽波动被压平。

稳定性数据覆盖两种模式。连续模式下，改性器件 1,000 h 保持 >90%，对照器件 375 h 只剩约 44%；循环模式下，对照组 13 次循环剩约 39%，改性组 43 次循环仍保持 >80%。换成更稳定的空穴传输层 BDT-DPA-F，在室温至约 85 ℃ 的循环里，改性组 25 次循环保持约 96%，对照组只剩约 27%。在 ISOS-D-1 连续热老化下，改性组 1,000 h 平均只衰减约 5%，对照组同期衰减近 20%；在 ISOS-T-1 循环热老化下，改性组 25 次循环后 85 ℃ 保持约 96%、室温保持约 98%，对照组分别为约 80%与约 84%。另外两种组分（FA₀.₉₂MA₀.₀₈PbI₃、Cs₀.₀₅FA₀.₇MA₀.₂₅PbI₂.₆Br₀.₄）改性后，两种模式的衰减曲线差距明显收窄。

连续光照会高估钙钛矿组件的寿命。同一批 FAPbI₃ 电池在相同光照时长下，连续模式保留约 57%初始效率，经历 13 次日/夜循环的只剩约 39%，差异来自昼夜温差在晶格里往复累积的周期性晶格应变，而不是界面退化。用苯硒基氯把晶格锚定、压平晶胞体积波动之后，循环模式的 T₈₀ 拉长 10 倍、认证效率做到 26.3%，现行的 ISOS-L 与 ISOS-LC 连续光照协议因此不能直接平移给钙钛矿。这套结论有明确边界：数据来自 FAPbI₃ 体系、spiro-OMeTAD 或 BDT-DPA-F 空穴传输层、有效面积 0.0624 cm² 的未封装实验室电池，组件尺度与封装后的行为没有验证，T₈₀ 提升 10 倍也只是同一测试条件下的相对值而非绝对寿命，改性组 43 次循环与连续 1,000 h 不是同一口径。尚未证明的部分集中在因果链上：应变到寿命缩短的传导由相关性数据、结构表征与模拟共同支持，陷阱密度与 Eₐ 的定量关系没有给出闭式模型；换成宽带隙组分、全钙钛矿叠层或大面积涂布工艺，最优点与结论都需要重新验证。

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原文参考：Shen Y., Zhang T., Xu G., Steele J.A., Chen X., Chen W., Zheng G., Li J., Guo B., Yang H., Wu Y., Lin X., Alshahrani T., Yin W., Zhu J., Wang F., Amassian A., Gao X., Zhang X., Gao F., Li Y., Li Y., Strain regulation retards natural operation decay of perovskite solar cells, Nature, 635, 882–889 (2024), DOI: 10.1038/s41586-024-08161-x, CC BY 4.0

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