钙钛矿/硅两端叠层太阳电池已突破 30% 光电转换效率关口，单结效率纪录的下一站是叠层。然而顶电池普遍依赖含溶剂的湿法工艺，与硅底电池产线整合困难，叠层的量产潜力被工艺兼容性卡住。Mahmoud等用顺序热蒸发在硅异质结（SHJ）底电池上沉积 FAxCs1-xPb(IyBr1-y)3 钙钛矿，于平面硅基底上做出冠军 PCE 27.3%、稳态 27.0%、VOC 接近 1900 mV 的全无溶剂 2T 叠层器件。这是首批完全无溶剂顶电池的钙钛矿/硅 2T 叠层效率超过 27% 的报告。

本文以原位 X 射线衍射（XRD）配合形貌与元素深度表征，对比平面与织构硅基底对卤化物转化路径与钙钛矿形成机理的差异化影响，确立了一条与产线兼容的全无溶剂叠层制备路径。美能钙钛矿最大功率点追踪测试MPPT采用3A+级LED太阳光模拟器作为老化光源，可通过多种方式对电池进行控温并控制电池所处的环境氛围，进行长期的稳定性能测试。

实验方法

薄膜制备：顺序蒸发在真空腔室中进行，本底真空2×10⁻⁵ mbar。衬底为平面硅或织构硅（金字塔尺寸>1 μm），其上依次沉积ITO、空穴传输层（Spiro-TTB）、PbBr₂、PbI₂、FAI和CsI。平面衬底上各层名义厚度分别为96、217、290和27 nm，织构衬底上乘以几何系数1.4以补偿表面积增加。退火在140 °C空气气氛中进行30分钟。部分样品在钙钛矿层上额外蒸发EDAI进行表面钝化，随后依次沉积C₆₀（15 nm）、ALD-SnOₓ（20 nm）、ITO（25 nm）、Ag（200 nm）和MgF₂（100 nm），全程未使用任何溶剂。

原位XRD：使用EFG系统配合三枚Dectris Mythen 1K线阵探测器，Cu Kα射线（1.6 kW），经Ni滤片抑制Kβ辐射，步长0.007°，单次扫描60秒，掠入射角ω=9°。样品在沉积和退火过程中全程置于真空腔室内，通过Kapton窗口进行X射线测量。部分常规XRD数据在Bruker D8 Advance上采集。SEM使用Zeiss Auriga 60（加速电压5 kV）。TOF-SIMS和XPS用于元素纵向分布和化学态分析。EQE和J-V按叠层电池标准流程测试。

原位XRD结晶演化

用原位XRD揭示结构演化：平面硅（Si）基底上于（A）沉积阶段与（B）退火阶段采集的原位衍射图；织构硅基底上于（C）沉积阶段与（D）退火阶段采集的原位衍射图

沉积阶段，平面硅基底上 PbBr2 衍射峰先在 21.6°（与 30.55°、33.92°）出现，PbI2 在 12.7°（另 25.5°）出现，FAI 在 24.7° 出现；FAI 单斜 (002) 相是该温度下的常见相变产物。整个 FAI 沉积过程尚未退火，即在 14.0° 出现 (100) FAPbI3 衍射峰，铅卤化物与 FAI 在基底温度下已部分反应生成三维钙钛矿；CsI 在 27.6° 出现衍射峰后再无新相生成。

退火阶段，升温初期衍射峰整体先因热膨胀略向低角偏移；进入等温保温后 α-相钙钛矿峰强度上升，PbBr2、PbI2 与 FAI 衍射峰同步衰减，约 30 min 后钙钛矿峰增速放缓，主反应阶段基本完成。继续等温时钙钛矿峰位继续向高角迁移至 14.15°，(001) PbI2 衍射峰重新出现，意味着卤化物层中 I⁻ 浓度持续上升，PbBr2 晶体结构向 PbI2 结构发生固溶相变。CsI 峰同步减弱，Cs⁺ 进入钙钛矿 A 位。FAI 单斜 (002) 衍射峰在 25.0° 附近消失，并转写为 25.1° 的正交 (111) 峰，温度触发的 FAI 相变沿着这一路径被独立追踪。

织构硅基底上沉积阶段标称厚度按 1.4 倍补偿。(100) 三维钙钛矿峰的相对强度比平面基底更显著，反应窗口期即有更多钙钛矿物相形成。退火后 PbBr2、PbI2 与 FAI 衍射峰几乎完全消失，(001) PbI2 不再重现，三维钙钛矿峰最终稳定在 14.0°，对应更低 Br 掺入量与更高带隙，EQE 测得的吸收边也对应这一变化。

形貌与结构逐层表征

平面硅基底上退火钙钛矿层的飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）元素深度分布：（A）PbI2 以红色显示，愈接近空穴传输层（HTL）一侧强度愈高。（B）PbBr2 以绿色显示，愈接近 HTL 一侧强度愈低。（C）PbI2 与 PbBr2 叠加图，HTL 一侧以 PbI2 信号占主导

平面基底上 PbBr2 与 PbI2 依层沉积，截面 SEM 中层间界面清晰，绿色箭头标示铅卤化物的逐层结构；FAI 覆盖后界面消失，膜层趋向均匀。织构基底上 PbBr2 致密均匀，P 面上的 PbI2 显著多孔，FAI 渗入后多孔结构消失，形成沿织构起伏的保形覆盖；CsI 沉积对两类基底形貌影响都不明显。退火后平面样品的钙钛矿层结晶度显著提升，织构样品退火前后形貌差异较小。

顺序蒸发钙钛矿薄膜的形貌演化

PbI2 在平面基底上呈强烈择优取向（2θ=12.7° 强峰），织构基底上该取向显著减弱。平面基底上还观察到 FAI 的单斜相与 CsI 的立方二次相，织构基底上不再检出；与之相反，织构样品在 2θ≈10° 出现非钙钛矿 δ 相衍射峰，对应 FAI 在多孔铅卤化物骨架中的过量掺入。多孔层相当于为卤素互扩散提供了额外扩散通道，使 FAI 在退火前已大量进入铅卤化物网络，钙钛矿形成路径与平面基底截然不同。该 δ 相与非辐射复合中心强相关，提示在织构基底上仍需控制 FAI 投料比以限制过量残留。

EDAI钝化与器件性能

采用优化接触层的平面硅基钙钛矿/硅叠层太阳电池电学表征

EDAI蒸镀后，开尔文探针力显微镜显示表面电势更均匀，功函数向导带方向移动。TOF-SIMS和XPS深度剖析表明EDAI不仅停留在表面，部分组分可渗入钙钛矿体相内部。

最优两端叠层电池：VOC接近1900 mV，J-V扫描给出27.3%转换效率，最大功率点(MPP)附近固定电压下90秒稳定输出27.0%。这是首个完全无溶剂顶电池的钙钛矿/硅叠层器件。在氮气暗态存放6800小时后，冠军器件效率保有初始值的97.06%。

本工作通过原位XRD系统比较了平面与织构硅衬底上顺序蒸发钙钛矿的成膜差异。织构衬底上铅卤化物膜更疏松，FAI渗入更充分，转化更完全，Br⁻更多残留在非钙钛矿相中；平面衬底上铅卤化物膜更致密，转化不完全，残留PbI₂层，但Br⁻掺入钙钛矿晶格的量更大。退火过程中的卤素交换和Cs⁺并入被实时记录。基于这些认识，团队优化了退火条件、空穴传输层和EDAI钝化，实现了27.3%效率的全无溶剂钙钛矿/硅叠层电池，6800小时储存衰减低于3%。该工作为热蒸发路线在叠层光伏中的工业化提供了工艺依据。

美能钙钛矿最大功率点追踪测试 MPPT

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钙钛矿最大功率点追踪测试MPPT采用3A+级LED太阳光模拟器作为老化光源，并在上一代基础上完成全面进阶：光谱范围拓展至300~1700 nm（AM0）、光谱等级达到AAA（AM0）、支持 24 通道独立可调，为钙钛矿太阳能电池、太空光伏及叠层电池（2T/3T/4T）的研究提供了强有力的支持。

▶ 光源等级：AAA（AM0），光谱范围 300~1700 nm，适用于太空光伏测试

▶ 多波段独立可控：24 通道可调（AM0），精准匹配三结、四结叠层电池子电池带隙

▶ 大样品夹具：支持 210×105 mm 叠层电池，夹具采用正背面金线挤压引出电极

▶ 环境可控：支持 15℃~100℃ 半导体控温，同时可在氮气环境（无水无氧）下测试

美能钙钛矿最大功率点追踪测试MPPT不仅是性能验证工具，更是钙钛矿与叠层太阳能电池研究的高效测试平台。

原文参考：Impact of silicon substrate topography on sequentially evaporated perovskite film growth

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