全钙钛矿叠层太阳能组件兼具高效率与低成本优势，被视为下一代光伏技术的有力竞争者，然而其大面积商业化进程严重受阻：小面积器件效率虽已突破30%，但大面积组件（≥20 cm²）效率长期停滞于24.5%，主要归因于传统金基隧穿复合结（TRJ）中Au/PEDOT:PSS结构带来的强近红外寄生吸收、界面热不稳定性，以及大面积Pb-Sn钙钛矿薄膜在刮涂过程中因结晶不均匀导致的电荷传输劣化。美能钙钛矿复合式MPPT测试仪采用AAA级LED太阳光模拟器作为老化光源，可通过多种方式对电池进行控温并控制电池所处的环境氛围，进行长期的稳定性能测试。

本研究开发了一种基于表面工程化In₂O₃纳米晶的全溶液加工TRJ，通过调控纳米晶形貌与配体化学实现高光学透明性、平滑界面和理想能级对齐；同时，在Pb-Sn钙钛矿前驱体中引入膦酸类添加剂，协同改善与In₂O₃复合层的电子接触、增强空穴提取，并调控结晶动力学以缓解大面积薄膜的残余应变。该策略同步提升了复合结载流子复合效率、电荷提取能力和大面积薄膜均匀性，最终在65 cm²孔径面积上实现了JET认证的26.2%效率（VOC=2.182 V，FF=77.4%，JSC=15.6 mA cm⁻²），标志着全钙钛矿叠层光伏向规模化应用迈出了关键一步。

新型TRJ的设计与优势

全钙钛矿叠层太阳能组件中的隧穿复合结（TRJs）

本研究提出一种全溶液加工的替代方案，即采用表面工程化的氧化铟纳米晶（In₂O₃ NCs）构建新型TRJ（Type III），并与传统含Au/PEDOT:PSS的Type I结构及基于商用ITO纳米晶的Type II结构进行系统对比。

结构与界面特性：自合成的In₂O₃ NCs粒径远小于商用ITO NCs，能够形成更平滑的埋底界面，有效降低接触缺陷密度。电学测试表明，Type III结构展现出理想的欧姆接触特性，无电荷传输势垒。

光学与热稳定性：光学表征显示，Type I中PEDOT:PSS引起的寄生吸收损失严重，而In₂O₃ NCs薄膜具有高度光学透明性。在85°C热加速老化下，Type I组件效率在50小时内跌至初始值的一半以下，而基于NCs的Type II和Type III在200小时后仍保持约75%的初始效率。此外，在10×10 cm²基底上，刮涂法制备的NCs薄膜的光学吸收均匀性远优于热蒸发超薄Au膜，充分证明了溶液法纳米晶在规模化制备中的固有优势。

大面积钙钛矿薄膜的制备优化

Pb-Sn钙钛矿太阳能电池中增强的电荷传输

在解决了TRJ的光学损耗和不稳定性后，大面积Pb-Sn钙钛矿薄膜的均匀制备成为下一个待攻克的技术壁垒。传统DMF/DMSO溶剂体系因沸点高、挥发慢，在高速刮涂时成核动力学滞后，难以在大尺寸基底上形成均匀薄膜。

为此，研究团队开发了一种基于2-甲氧基乙醇（2-Me）和四氢呋喃（THF）的二元共溶剂体系。该体系凭借低沸点和高蒸气压，可实现临界过饱和度的快速达成，显著加速成核。基于该溶剂体系，Pb-Sn钙钛矿的刮涂速度可从传统DMF体系的5 mm/s大幅提升至30 mm/s，并在10×10 cm²乃至更大面积基底上展现出高度均匀的光致发光（PL）强度和优异的器件性能一致性，成功解决了大面积涂布的结晶动力学难题，并在65 cm²孔径面积上初步实现了17.5%的效率验证。

表面配体工程与能级匹配

Pb-Sn钙钛矿薄膜的特性

移除PEDOT:PSS后，虽然光学损失减少，但开路电压（VOC）和填充因子（FF）出现下降，归因于钙钛矿与NC层之间的界面传输势垒和非辐射复合增加。针对这一问题，本研究实施了双重协同优化策略：

表面配体工程调控能级：通过配体交换，采用MMES和MMPA对In₂O₃ NCs进行表面修饰。紫外光电子能谱（UPS）测试表明，MMPA修饰的In₂O₃ NCs与目标钙钛矿薄膜可实现有利的界面能带弯曲（向上弯曲约50 meV），显著促进空穴提取；而OAm或MMES修饰则导致向下弯曲，形成传输壁垒。空间电荷限制电流（SCLC）测试排除了配体对迁移率本身的干扰，证实性能提升主要源于能级对齐的优化。

体相掺杂膦酸基空穴选择材料（HSM）：研究将MeO-2PACz等膦酸基HSM直接掺入Pb-Sn钙钛矿前驱体（优化浓度0.2 mol%），而非局限于界面修饰。这种体相掺杂策略避免了大面积上SAMs覆盖不均的问题。UPS显示，HSM掺入后钙钛矿薄膜的功函数从5.04 eV调整至4.81 eV，价带最大值上移，n型特性减弱，更利于与In₂O₃ NCs的能级匹配。基于此优化的无HTL单结Pb-Sn电池效率达23%，而以In₂O₃-MMPA NCs作为空穴传输层（HTL）的刮涂器件实现了24.0%的反向扫描效率，JSC高达33.8 mA cm⁻²。

HSM对钙钛矿薄膜的多重调控作用

HSM的作用远不止于电荷传输，其对薄膜结晶和缺陷钝化具有深远影响：

结晶调控与缺陷抑制：扫描电镜（SEM）显示，HSM掺入后，Pb-Sn薄膜中原本贯穿晶界的枝状杂质消失，晶粒尺寸显著增大，晶界呈现“熔合”特征。GIWAXS和XRD证实HSM有效抑制了PbI₂杂相的形成。液相核磁共振（¹H NMR）进一步揭示，HSM通过优先去质子化，消耗了游离的酸性膦酸基团，从而避免了这些基团对FA⁺阳离子的酸化去质子化，稳定了前驱体化学环境。

载流子动力学提升：瞬态吸收光谱（TAS）表明，HSM掺入后薄膜的缺陷辅助非辐射复合被显著抑制。稳态PL强度大幅增强，平均PL寿命从1042 ns延长至1889 ns，尤其底部界面的钝化效果显著，有效减少了埋底界面处的电荷捕获。飞秒分辨光学泵浦-太赫兹探测（OPTP）光谱显示，目标薄膜的载流子迁移率从20 cm² V⁻¹ s⁻¹提升至36 cm² V⁻¹ s⁻¹，扩散长度从2.65 μm增至4.78 μm，证实了薄膜体相质量的全面提升。

大面积组件的性能与稳定性

Pb-Sn钙钛矿薄膜和全钙钛矿叠层组件的大面积制备

基于上述协同策略，研究制备了孔径面积为65 cm²的全钙钛矿叠层组件（14个子电池串联）。采用Type III（In₂O₃-MMPA）TRJ的冠军组件实现了26.6%的实验室测试效率（反向扫描），VOC为30.4 V，JSC为1.12 mA cm⁻²，FF为78.2%。经实验室（JET）认证的稳定效率达26.2%，显著优于采用传统Type I TRJ的对照组件（24.8%）。考虑死区优化后几何填充因子达96.5%，等效有效面积效率高达27.6%。EQE空间分布mapping显示，组件内16个不同位置的顶底子电池积分电流密度分别平均为16.3和16.2 mA cm⁻²，与J-V结果高度吻合，且均突破了此前报道组件低于15 mA cm⁻²的瓶颈。

在可靠性方面，依据IEC 61215:2021标准，Type III封装组件在连续1-sun光照MPP追踪下，T90寿命（保持90%初始效率）达771小时，1000小时后仍保持82.5%效率。在严苛的85°C/85% RH湿热测试（ISOS-D-3）中，Type III模块平均T84寿命达1000小时，而Type I模块效率已降至40%以下；在-40°C至85°C热循环测试（ISOS-T-3）中，Type III模块经200次循环后仍保持93%初始效率。所有加速老化实验均证实，Type III卓越的稳定性源于其彻底消除了PEDOT:PSS引发的不稳定因素。

本研究通过表面工程化的In₂O₃纳米晶复合结与HSM体相/界面协同工程，成功实现了65 cm²孔径面积上26.2%认证效率的全钙钛矿叠层太阳能组件，在组件尺寸、效率和运行稳定性方面实现了全面突破。该工作有力证明了全钙钛矿叠层光伏技术的商业化潜力。未来，将组件面积进一步推升至800 cm²以上，需依赖于狭缝涂布等沉积工艺与真空辅助结晶等方法的协同优化，以确保大面积宽带隙与窄带隙子电池的高质量均匀制备。

钙钛矿复合式MPPT测试仪

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原文参考：Nanocrystal-tailored recombination for all-perovskite tandem solar modules