混合卤化物宽禁带钙钛矿（带隙约1.68 eV）是构建高效钙钛矿/硅叠层太阳能电池的关键材料。然而，这类钙钛矿普遍存在结晶质量差、晶粒取向不利以及光致卤化物相偏析等问题，导致严重的非辐射复合和器件稳定性下降。美能钙钛矿复合式MPPT测试仪采用AAA级LED太阳光模拟器作为老化光源，可通过多种方式对电池进行控温并控制电池所处的环境氛围，进行长期的稳定性能测试。

本文提出一种多功能分子工程策略：将4-十二烷基苯胺（DA）引入钙钛矿前驱体中。DA分子通过优先稳定（100）晶面并提供空间位阻引导，显著促进钙钛矿沿（100）方向择优生长，同时其长烷基链可增强薄膜的湿稳定性。实验结果表明，该策略有效提高了结晶质量，抑制了相偏析与非辐射复合。最终，采用DA处理的1.68 eV钙钛矿单结电池实现了23.73%的功率转换效率，与硅底电池集成的叠层器件效率达32.04%，且在连续运行1000小时后仍保持90.6%的初始效率，为发展高效稳定叠层光伏技术提供了新思路。

实验方法和表征

本研究采用带隙约1.68 eV的混合卤化物钙钛矿（组分为CS₀.₀₅FA₀.₈MA₀.₁₅Pb(I₀.₇₅Br₀.₂₅)₃），将不同浓度（0–1 mg/mL，最佳0.5 mg/mL）的4-十二烷基苯胺（DA）直接掺入前驱体溶液中，通过旋涂和退火制备钙钛矿薄膜。为对比体相调控与表面钝化的作用，另将低浓度DA（10 μg/mL）涂覆于对照薄膜表面进行表面处理。

采用多种表征手段分析薄膜和器件性能：GIWAXS、XRD、SEM、AFM、KPFM研究结晶与形貌；XPS、FTIR、¹H NMR研究化学相互作用；稳态PL、TRPL、PL寿命映射、紫外-可见吸收光谱研究光电性能；J-V曲线、SPO、EQE、MPP追踪评估光伏性能；并通过暗态储存、湿热测试、热光浸泡及光强依赖VOC、TPC、TPV、EIS、莫特-肖特基等电学测试评估稳定性和载流子动力学；同时结合DFT理论计算分析晶面结合能与缺陷形成能。

钙钛矿薄膜的结晶与取向调控

(a) 对照和 (b) DA处理钙钛矿薄膜的GIWAXS图谱。(c) 对照和 (d) DA处理钙钛矿薄膜的截面SEM图像。(e) 退火前和 (f) 退火后对照与DA处理钙钛矿薄膜的XRD图谱。(g) 钙钛矿薄膜结晶与取向调控的机理示意图

本研究使用的宽禁带钙钛矿组分为Cs₀.₀₅FA₀.₈MA₀.₁₅Pb(I₀.₇₅Br₀.₂₅)₃（带隙~1.68 eV），将DA直接加入前驱体。

GIWAXS结果显示，对照薄膜优先（110）取向，而DA处理后（100）取向占主导，且无低维钙钛矿信号。SEM截面图显示，对照薄膜为多层晶粒、结晶质量差；DA处理薄膜呈现有序的单层柱状晶粒，表面更致密光滑，平均晶粒尺寸从465 nm增至557 nm。XRD分析表明，DA在成核和晶体生长阶段均促进了（100）取向。AFM和KPFM显示，DA处理降低了表面粗糙度（均方根粗糙度从19.7 nm降至18.1 nm），表面电势分布更均匀，表明表面缺陷被抑制。UPS和能级分析表明，DA处理使费米能级向导带底上移0.61 eV，有利于电子提取；长链DA层还能阻挡空穴。

DFT计算表明，DA在（100）、（110）、（111）面的结合能分别为-1.05、-0.87、-0.82 eV，优先吸附于（100）面。DA的氨基与欠配位Pb²⁺相互作用，长烷基链提供空间引导，协同促进（100）取向。该取向薄膜具有更高的缺陷形成能，因而缺陷密度更低。

DA与WBG钙钛矿组分的化学相互作用

(a) DA的化学结构和ESP分布。(b) Pb 4f、(c) I 3d和 (d) C 1s的XPS谱图，对照与DA处理钙钛矿薄膜。(e) DA、DA/FAI和DA/PbI₂的FTIR光谱。(f) DA、FAI和DA/FAI在DMSOd₆中的¹H NMR谱图

XPS显示，DA处理后Pb 4f和I 3d峰向低结合能移动，C–C峰增强，证实DA与钙钛矿组分相互作用。FTIR和¹H NMR证实DA与PbI₂、FAI、MABr之间形成配位键和氢键。

光致相分离的抑制与光致发光性能

(a) 对照和 (b) DA处理钙钛矿薄膜在532 nm激光（50 mW cm⁻²）连续照射90 min过程中，随时间变化的PL光谱。(c) 对照与DA处理钙钛矿薄膜的稳态PL光谱。(d) 对照与DA处理钙钛矿薄膜的TRPL衰减曲线。(e) 对照和 (f) DA处理钙钛矿薄膜的PL寿命映射图像

抑制相偏析：连续激光照射下，对照薄膜PL峰在90分钟后红移约29 nm，表明明显相偏析；DA处理薄膜PL峰几乎不变。这是因为DA作为路易斯碱提高了结晶质量，同时位于晶界的DA分子阻挡了离子迁移通道。

光电性能：DA处理薄膜的稳态PL强度显著高于对照，TRPL平均寿命从610.3 ns延长至2937.35 ns，表明非辐射复合被抑制。PL寿命映射也显示更长的寿命和更宽的分布。

单结器件光伏性能

宽禁带PSC的(a)器件结构示意图和(b)截面SEM图像。基于对照和DA处理钙钛矿薄膜的(c)器件的FF、VOC、JSC和PCE参数统计分布图(d)冠军效率器件的J−V曲线。(e) DA处理器件的SPO追踪曲线。基于对照和DA处理钙钛矿薄膜的(f)器件的EQE谱图和对应的积分JSC及(g)未封装器件在环境条件下暗态储存稳定性（ISOSD1协议）。(h)基于对照和DA处理钙钛矿薄膜的器件在连续AM 1.5G光照条件下通过MPP追踪的长期运行稳定性（ISOSL1协议）

器件结构为玻璃/FTO/Me-4PACz/钙钛矿/EDAI₂/C₆₀/BCP/Ag。DA最佳浓度为0.5 mg/mL。与对照相比，DA器件FF、VOC、JSC均显著提升，反向扫描PCE达23.73%（VOC=1.249 V，FF=85.16%，JSC=22.32 mA cm⁻²），迟滞可忽略，SPO稳定效率为23.10%。EQE积分电流为22.02 mA cm⁻²，与J-V吻合。通过对比体相DA处理与表面DA钝化，证实（100）取向本身优于（110）取向。TPC/TPV显示DA器件电荷提取更快、复合更慢。光强依赖性VOC、暗态J-V、SCLC、阻抗谱和莫特-肖特基分析一致表明，DA器件缺陷密度降低、内建电势升高（从0.93 V增至0.98 V），非辐射复合减少。

器件稳定性

在80% RH下，对照薄膜300小时后变黄分解，DA薄膜保持黑色。水接触角从57°增至64.2°，表明疏水性增强。未封装器件在暗态储存1500小时后，DA器件效率保持96.4%，对照1000小时后降至74.4%。湿热测试（85°C/85% RH）500小时后，DA器件保持91.2%，对照仅41.9%。MPP追踪1000小时，DA器件保持93.1%，对照600小时后降至73.5%。热光浸泡（85°C/1个太阳）9小时后，DA薄膜形貌和结晶度退化明显更轻。

钙钛矿/硅叠层太阳能电池

(a)单片式钙钛矿/硅叠层太阳能电池的器件结构示意图。(b)叠层电池前表面和(c)背表面的截面SEM图像。(d)基于DA处理钙钛矿薄膜的冠军效率叠层器件的J−V曲线。(e)基于DA处理钙钛矿薄膜的叠层器件中子电池的EQE谱图及对应的积分JSC。(f) DA处理叠层器件的SPO追踪曲线。(g) 基于DA处理钙钛矿薄膜的叠层器件在连续AM 1.5G光照条件下通过MPP追踪的长期运行稳定性（ISOSL1协议）

将1.68 eV钙钛矿与硅异质结底电池（PCE 23.92%）集成，构建单片叠层电池。DA处理叠层器件冠军效率达32.04%（反向扫描），VOC=1.963 V，FF=81.77%，JSC=19.96 mA cm⁻²。EQE积分电流分别为钙钛矿子电池19.78 mA cm⁻²、硅子电池19.73 mA cm⁻²，电流匹配良好。SPO稳定效率31.62%。MPP追踪1000小时，DA叠层器件保持初始效率的90.6%。

本文开发了一种基于DA分子的多功能工程策略，用于调控1.68 eV宽禁带钙钛矿的结晶与取向。DA处理显著提高了（100）择优取向和结晶质量，降低了缺陷密度，从而抑制了非辐射复合和光致相偏析。单结电池实现了23.73%的PCE、1.249 V的VOC和85.16%的FF，稳定性大幅提升。将该钙钛矿与硅底电池集成后，1 cm²叠层电池的PCE达到32.04%，VOC为1.963 V，并在1000小时连续运行后保持90.6%的初始效率。

钙钛矿复合式MPPT测试仪

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原文参考：Perovskite/Silicon Tandem Solar Cells with Enhanced (100)-Oriented Perovskite Crystallization